活性炭陰極與氧化鎳陽(yáng)極制成超級(jí)電容器

　　理想中的儲(chǔ)能設(shè)備的開發(fā)對(duì)未來(lái)發(fā)展非常重要。電化學(xué)電容器(也稱為超級(jí)電容器)因其極高的比功率、出色的延長(zhǎng)壽命和快速充放電速率而備受關(guān)注。在本研究中，我們探索了一種簡(jiǎn)單且一致的技術(shù)來(lái)合成具有優(yōu)異電化學(xué)性能的活性炭電極材料。分別使用有化鎳和活性炭的正極和負(fù)極材料構(gòu)建了不對(duì)稱超級(jí)電容器。組裝后的電容器表現(xiàn)出優(yōu)異的超級(jí)電容性能，具有高比能量、比功率，以及卓越的循環(huán)壽命。

　　氧化鎳納米粒子的合成

　　在氧化鎳的典型合成過(guò)程中，將硝酸鎳與去離子水一起在環(huán)境溫度下保持在燒杯中，同時(shí)進(jìn)行磁力攪拌。然后，將六烷基三甲基溴化銨分散在去離子水中，并在攪拌條件下緩慢加入上述溶液中。隨后，將預(yù)先活性炭原材料放入上述反應(yīng)混合物中。最后，將制備好的溶液移入聚四氟乙烯襯里的不銹鋼(SS)高壓釜中。高壓釜在馬弗爐中保持在120℃中12小時(shí)。反應(yīng)完成后，使高壓釜在環(huán)境溫度下冷卻。收集所得材料并用大量去離子水和乙醇沖洗以除去未反應(yīng)的材料/溶劑。清潔后的材料在真空烘箱中在80℃下脫水放置。最后，將干燥的樣品在空氣氣氛下在三種不同的溫度(300、500和700℃)下粉碎和燒結(jié)2小時(shí)。最終衍生材料根據(jù)其煅燒溫度來(lái)區(qū)分材料。制備方法的圖示表示在圖1展示。

　　圖1：氧化鎳納米粒子反應(yīng)方案的圖示。

　　活性炭電容器裝置

　　超級(jí)電容器裝置的制造是集成陰極(氧化鎳)，陽(yáng)極(活性炭)使用纖維素濾紙(在2.0M/KOH電解液中浸泡放置)分離，然后用絕緣膠帶包裹。陽(yáng)極和陰極具有相似的幾何表面積，再經(jīng)過(guò)合適的重量比來(lái)制成電容器。圖2a顯示了超級(jí)電容器件在各種截止區(qū)域中的CV曲線，掃描速率為50mVs-1。從圖中可以看出，電容器件的CV曲線呈現(xiàn)出典型的準(zhǔn)矩形電容性能，這對(duì)應(yīng)于雙電層電容器和贗電容的相互貢獻(xiàn)。此外，當(dāng)增加工作截止區(qū)時(shí)，會(huì)發(fā)生更多的法拉第電化學(xué)反應(yīng)。當(dāng)工作電位超過(guò)1.7V時(shí)，也會(huì)在CV曲線上注意到氧氣的釋放。活性炭/氧化鎳器件很大程度上取決于截止區(qū)域。因此，選擇1.6V作為隨后研究超級(jí)電容器件電化學(xué)性能的潛在窗口區(qū)域。圖2b顯示了活性炭電容器件在0到1.6V的截止區(qū)域內(nèi)的各種掃描速率下的CV曲線。電流密度隨著掃描速率的增加而增加，并且氧化峰電位轉(zhuǎn)移到更正的電位，類似三電極器件的結(jié)果。

　　圖2：(a)活性炭/氧化鎳電容器的CV曲線的掃描速率檢查，(b)活性炭/氧化鎳電容器在不同的掃描速率下的CV曲線，(c)活性炭在1Ag-1電流密度下在不同截止范圍測(cè)量的GCD曲線，和(d)活性炭在不同電流密度下的GCD曲線。

　　從結(jié)果來(lái)看，即使在較大1.6V的電位窗口下，該器件也顯示出具有準(zhǔn)對(duì)稱三角形GCD特征的優(yōu)異超級(jí)電容性能，并且比電容隨著電位窗口的增加而上升。除了陰極和陽(yáng)極的協(xié)同效應(yīng)外，活性炭電容器的優(yōu)異性能還可以歸因于氧化鎳納米薄片更高的比電容和倍率性能。活性炭/氧化鎳電容器在不同電流密度下的GCD曲線如圖2d所示。可以發(fā)現(xiàn)，充放電曲線的形狀幾乎是對(duì)稱的，表明電化學(xué)反應(yīng)是可逆的。

　　活性炭超級(jí)電容器的Ragone圖

　　Ragone圖在圖3a顯示。活性炭電容器在功率密度為52.4和10.6Wh/kg-1時(shí)顯示出高能量密度分別為800和32,000W/kg-1。接著，研究了活性炭新型儲(chǔ)能器件在1Ag-1下的循環(huán)性能，在0到1.6V的電位窗口范圍內(nèi)進(jìn)行了超過(guò)5000次循環(huán)，如圖3b所示。電容器的比電容在1Ag-1的5000個(gè)恒電流充放電循環(huán)期間仍保持95.6Fg-1，約為初始電容的90.6%。該器件的恒電流充放電曲線在5000次循環(huán)后仍保持相同的對(duì)稱曲線，表明該器件仍具有良好的可逆電化學(xué)活性。由于活性炭電容器件在循環(huán)過(guò)程中歐姆電阻的增加，比電容正在衰減。由于在充放電過(guò)程中活性材料體積的變化，活性材料和基板之間的界面接觸可能會(huì)隨著時(shí)間的推移而惡化，從而導(dǎo)致器件的歐姆電阻更高。此外，在循環(huán)過(guò)程中，活性炭材料可能會(huì)從基板上脫落，從而導(dǎo)致電容被低估。因此，必須優(yōu)化電極構(gòu)建方法以提高器件的可循環(huán)性。圖3b從而導(dǎo)致這種活性炭電容器件在下一代儲(chǔ)能應(yīng)用中的巨大潛力。圖3c、d分別顯示了電容器器件的穩(wěn)定性研究(5000次循環(huán)后)之前和之后的恒電流充放電曲線和CV曲線。由活性炭制成的新型儲(chǔ)能產(chǎn)品的比電容在5000次恒電流充放電循環(huán)后仍保持初始電容的約90%。

　　圖3：(a)組裝好的活性炭?jī)?chǔ)能裝置的Ragone圖。(b)活性炭電容器的長(zhǎng)期循環(huán)性。(c)電容器裝置在5000次循環(huán)前后的GCD曲線。(d)電容器裝置在第5000個(gè)GCD測(cè)量周期前后的CV曲線。

　　我們成功地通過(guò)水熱技術(shù)制備多孔氧化鎳納米薄片，然后在三個(gè)不同溫度下煅燒制成儲(chǔ)能裝置正極。而活性炭作為負(fù)極制成新型儲(chǔ)能產(chǎn)品(超級(jí)電容器)在1Ag-1下表現(xiàn)出105Fg-1的高電容，并且還表現(xiàn)出優(yōu)異的可循環(huán)性。此外，電容器裝置在800W/kg-1的功率密度下顯示出52.4Wh/kg-1的重量能量密度。結(jié)果表明，活性炭和多孔氧化鎳納米薄片是具有可行應(yīng)用的超高性能超級(jí)電容器的優(yōu)良電極材料。

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