活性炭吸附甲基碘的性能

　　在所有情況下(從正常運(yùn)行條件到嚴(yán)重事故情況)，處理核設(shè)施可能釋放的放射性碘仍然是提高核安全以及提高公眾對(duì)核能接受度的一個(gè)非常重要的問題。對(duì)碘的特別興趣在于其同位素(主要是131I和129I)在短期和長(zhǎng)期內(nèi)的高放射性影響，以及該元素作為揮發(fā)性物質(zhì)(如I2和CH3I)存在的能力。活性炭已廣泛用于核設(shè)施的通風(fēng)網(wǎng)絡(luò)中，以防止揮發(fā)性分子擴(kuò)散到環(huán)境中。本次的研究是活性炭在不同條件(溫度和相對(duì)濕度)下吸附甲基碘的能力。

　　甲基碘吸附測(cè)試裝置

　　使用實(shí)驗(yàn)裝置(圖1)在不同條件下進(jìn)行批次CH3I吸附測(cè)試，可分為三個(gè)部分：第一部用CH3I/N2瓶空氣產(chǎn)品和質(zhì)量流量控制器(使用空氣作為稀釋氣體)中生成恒定且可重現(xiàn)的CH3I濃度。第二部分稱為“反應(yīng)器系統(tǒng)”(參見圖1)，其中在各種條件(溫度(T)和相對(duì)濕度(RH))下，給定的CH3I濃度與固定的活性炭質(zhì)量保持接觸。根據(jù)所需信息(吸附動(dòng)力學(xué)/吸附等溫線)，這部分可以使用一個(gè)反應(yīng)器或多個(gè)反應(yīng)器。最后一部分專門介紹檢測(cè)方法。它氣相色譜儀和脈沖放電氦離子化檢測(cè)器組成。優(yōu)化分析參數(shù)以確保顯著的信噪比和足夠的時(shí)間分辨率以精細(xì)監(jiān)測(cè)CH3I動(dòng)力學(xué)衰減。

　　圖1：用于氣相間歇條件下活性炭吸附甲基碘的實(shí)驗(yàn)裝置。

　　活性炭對(duì)甲基碘的吸附容量

　　甲基碘吸附容量的降低程度取決于活性炭的性質(zhì)(圖2(A))。正如預(yù)期的那樣，對(duì)于未浸漬的吸附劑觀察到有害的影響，其中僅已知不涉及CH3I吸附的特定相互作用。更準(zhǔn)確地說，當(dāng)從活性炭材料的第一組條件轉(zhuǎn)移到第二組條件時(shí)，概述了大約76%的吸附容量下降(圖2)。在這方面，為了克服與水蒸氣和溫度相關(guān)的影響，三乙二胺浸漬是必不可少的。最近，由于水對(duì)三乙二胺分子具有很強(qiáng)的親和力，因此三乙二胺浸漬可以通過釋放載體的活性位點(diǎn)來提高活性炭的保留性能]。此外，與其他機(jī)制(尤其是物理吸附)相比，化學(xué)吸附甲基碘的比例隨著溫度升高而增加。然后，三乙二胺與甲基碘的化學(xué)反應(yīng)性將在較高溫度下增強(qiáng)。得到的結(jié)果(圖2)表明隨著氮含量的增加，在“惡劣條件”下的保留性能逐漸提高。因此，以浸漬中含量最高為特征的活性炭-4吸附劑的吸附容量?jī)H降低了33%。更準(zhǔn)確地說，可以推斷出所有考慮的吸附劑的減少幅度和摩爾比之間的準(zhǔn)線性關(guān)系(圖2B)。根據(jù)這種關(guān)系，似乎需要浸漬，以確保在更嚴(yán)格的條件下更牢固地固定甲基碘。

　　圖2：(A)實(shí)驗(yàn)條件對(duì)從Langmuir模型推導(dǎo)出的吸附容量的影響，(B)吸附容量隨摩爾比的變化而下降。

　　在研究的活性炭吸附劑中，活性炭-4吸附劑似乎在所研究的溫度和相對(duì)濕度條件下表現(xiàn)出對(duì)甲基碘的較好吸附性能。這種吸附劑具有發(fā)達(dá)的微孔網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)成了在“正常操作條件”下捕獲甲基碘的關(guān)鍵因素。此外，它在“惡劣條件”下保留甲基碘的出色能力可能主要來自其高濃度的浸漬含量，但也來自某些銀物質(zhì)的存在。

　　活性炭吸附甲基碘的性能，活性炭的物理化學(xué)性質(zhì)與其捕獲甲基碘的能力之間存在的關(guān)系，作為實(shí)驗(yàn)條件的函數(shù)。更準(zhǔn)確地說，考慮了浸漬對(duì)活性炭對(duì)甲基碘的吸附性能的影響。發(fā)現(xiàn)甲基碘的吸附特性主要對(duì)主要受物理吸附(低溫、高吸附物濃度和低水蒸氣含量)控制的配置中的微孔網(wǎng)絡(luò)可用性敏感。在這方面，由于內(nèi)部孔隙中存在這些分子，改性物的逐步浸漬導(dǎo)致整體吸附能力下降，這與孔隙部分阻塞現(xiàn)象相關(guān)。相比之下，三乙二胺的存在似乎對(duì)于確保更強(qiáng)大和更具體地儲(chǔ)存甲基碘分子。這種改性活性炭可以保證在較高溫度和大量過量水蒸氣存在下對(duì)甲基碘的可接受保留行為。

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